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大連化物所研發(fā)出新型催化體系實現(xiàn)高效電催化析氫

發(fā)布時間:2021-05-17 14:51:16 
近日,中國科學院大連化學物理研究所納米反應(yīng)器與反應(yīng)工程學創(chuàng)新特區(qū)研究組研究員劉健團隊與大連理工大學研究員周思、天津大學教授梁驥團隊合作,通過單原子催化劑改性碳載體的策略,增強載體與其上負載金屬粒子間的相互作用,構(gòu)筑了鈷單原子催化劑摻雜碳載金屬釕(Ru)納米反應(yīng)器,實現(xiàn)了電催化析氫反應(yīng)中綠氫的高效制備,為碳載金屬納米催化劑性能的調(diào)控提供了新思路。

碳載體具有比表面積高、孔結(jié)構(gòu)豐富、穩(wěn)定性強、導(dǎo)電性好等優(yōu)勢,被廣泛用于電催化領(lǐng)域。然而,碳載體的惰性表面導(dǎo)致其與負載的金屬納米粒子間的相互作用力弱,難以有效調(diào)控金屬納米粒子的電子結(jié)構(gòu)和催化活性,抑制團聚的能力也較差。

針對上述問題,研究人員提出利用單原子摻雜調(diào)節(jié)碳載體π共軛結(jié)構(gòu)以增強其與金屬納米粒子間相互作用的策略。研究人員利用鐵鈷鎳等金屬單原子摻雜含氧石墨烯,并以其作為載體負載金屬Ru納米粒子,構(gòu)筑了包含金屬單原子、碳基底和Ru納米粒子的復(fù)合納米反應(yīng)器。理論計算表明,金屬單原子的修飾可實現(xiàn)含氧石墨烯表面電荷的重新分布,使單原子周邊碳原子呈缺電子狀態(tài),顯著增強了負載Ru納米顆粒至碳載體的電子轉(zhuǎn)移能力。以電催化析氫反應(yīng)(HER)為模型,研究人員探究了該復(fù)合納米反應(yīng)器中金屬單原子摻雜誘導(dǎo)的Ru納米顆粒界面電荷重新排布對產(chǎn)氫效能的影響。通常,Ru對氫的吸附過強,導(dǎo)致其電催化分解水產(chǎn)氫的活性較低。然而,復(fù)合納米反應(yīng)器中遠離界面的Ru位點有利于水分子的裂解,為析氫反應(yīng)提供有效的氫源,同時界面處的Ru位點具有適中的氫吸附能力和高析氫活性。該復(fù)合納米反應(yīng)器催化HER反應(yīng)是目前文獻報道的最高活性之一。該研究不僅開發(fā)出高性能析氫電催化劑,還揭示了金屬單原子、碳載體與負載金屬納米顆粒之間的作用機制,實現(xiàn)了不同位點間的遠程協(xié)同和催化性能優(yōu)化,為基于多重活性位點的納米反應(yīng)器設(shè)計和構(gòu)筑提供了新思路。

劉健團隊長期致力于碳載金屬催化劑的研發(fā),實現(xiàn)高活性高穩(wěn)定性碳載金屬催化劑的精準合成。該團隊構(gòu)建了蛋黃-蛋殼型Pd&ZnO@carbon、Co-CoOx@N-C、碳載金屬亞微米反應(yīng)器(Adv. Funct. Mater. 2018;Adv. Sci. 2019),并將金屬納米顆粒選擇定位在中空碳球內(nèi)部和表面,系統(tǒng)研究了納米反應(yīng)器在液相加氫反應(yīng)中的空間限域效應(yīng)(Angew. Chem. Int. Ed. 2020)。此外,構(gòu)建了Fe-Cu單原子的碳基亞納米反應(yīng)器,在低電位下實現(xiàn)了高的NH3產(chǎn)率(Adv. Mater. 2020)。

相關(guān)研究成果以Exceptional Electrochemical HER Performance with Enhanced Electron Transfer between Ru Nanoparticles and Single Atoms Dispersed on Carbon Substrate為題,發(fā)表在《德國應(yīng)用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。大連化物所納米反應(yīng)器與反應(yīng)工程學創(chuàng)新特區(qū)研究組副研究員蘇盼盼為論文第一作者。研究工作得到國家自然科學基金、中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金等的資助。

構(gòu)筑的復(fù)合納米反應(yīng)器表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學析氫性能

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